Marking actinides for separation; Resonance-enhanced multiphoton charge transfer in actinide complexes

松田 晶平; 横山 啓一; 矢板 毅; 小林 徹; 金田 結依; Simonnet, M.; 関口 哲弘; 本田 充紀; 下条 晃司郎; 土井 玲祐; et al.

Science Advances (Internet), 8(20), p.eabn1991_1 - eabn1991_11, 2022/05

https://doi.org/10.1126/sciadv.abn1991

fブロック元素は化学的性質が類似している。一方、それらの電子スペクトルではf電子準位間の光学遷移が明瞭に異なる。このf-f遷移波長での共鳴励起によって元素の酸化状態を制御することができれば、化学的な分離が難しいfブロック元素の精密分離技術が生まれる可能性がある。これまでに3つのランタノイド元素で共鳴多光子還元が観測されているが、アクチノイドでの共鳴多光子反応は報告例はなかった。本研究では硝酸水溶液においてアクチノイドの一つである三価アメリシウムの共鳴多光子電荷移動による光酸化を観測した。また、硝酸錯体が一次過程に寄与することが示唆された。

Effect of BC absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions

日高 昭秀

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10

Boron carbide (BC) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). BC would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H generation, and the change of liberated carbon to CH could enhance the generation of CHI. HBO generated during BC oxidation could be changed to CsBO by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to BC weight ratio between the BC powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CHI formation in safety evaluation.

Experimental characterization of high-energy component in extracted pulsed neutrons at the J-PARC spallation neutron source

原田 正英; 勅使河原 誠; 大井 元貴; 及川 健一; 高田 弘; 池田 裕二郎

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1000, p.165252_1 - 165252_8, 2021/06

https://doi.org/10.1016/j.nima.2021.165252

本研究では、箔放射化法を用いて、J-PARC核破砕中性子源からのパルス中性子ビームの高エネルギー成分を測定した。箔は、0.3MeVから79.4MeVまでのしきいエネルギーを持つAl, Au, Bi, Nb, Tmを用いた。実験はNOBORUで行われ、箔は減速材から13.4mの位置で照射された。照射実験への応用のために、高エネルギーの中性子スペクトルを変化させるBCスリット, Pbフィルター、それらがない場合の3ケースでも反応率を測定した。JENDL-3.2評価済みファイルとJENDLドシメトリーファイルを用いたPHITSコードによる計算データと比較をした。計算値と実験値の比(C/E)を比較したところ、エネルギー依存性がみられ、しきいエネルギーが100MeVまで増えるにつれ、C/Eは減少することが分かった。すべてのC/Eは1.00.2の範囲にあることを確認した。このことから、高エネルギーの中性子計算データは、NOBORUユーザーの実験データの分析に適切であることを示した。

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

https://doi.org/10.1080/00223131.2018.1544939

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

Impact of PHITS spallation models on the neutronics design of an accelerator-driven system

岩元 大樹; 西原 健司; 岩元 洋介; 橋本 慎太郎; 松田 規宏; 佐藤 達彦; 原田 正英; 前川 藤夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1585 - 1594, 2016/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2016.1140598

The impact of different spallation models and parametrisations of nucleon-nucleus interactions in PHITS on nuclear characteristics of an accelerator-driven system (ADS) is investigated. Cut-off neutrons below 20 MeV calculated by a current default option of the spallation model (i.e., Lige Intranuclear Cascade (INC) model version 4.6, INCL4.6) are found to be 14% less than those by the old spallation model (it i.e. Bertini INC model). This decrease increases the proton beam current that drives the 800-MW thermal power, and impacts various ADS parameters, including material damage, nuclear heating of the proton beam window (PBW), and the inventory of spallation products. To validate these options based on the ADS neutronics design, we conduct benchmark calculations of the total and nonelastic cross sections, thick target neutron yields, and activation reaction rate distributions. The results suggest that Pearlstein-Niita systematics, which is a default option of the nucleon-nucleus interaction parametrisation, would be best option and that the Bertini INC is better suited for cut-off neutrons than INCL4.6. However, because of the difficulty in making a definite conclusion on the spallation models, we conclude that relatively large uncertainty in the cut-off neutrons, which is the difference between the two spallation models (i.e. 14%), should be considered.

Upgrade in catalytic activity of hydrophobic platinum catalysts by irradiation with electron beams

岩井 保則

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.1796 - 1799, 2015/10

https://doi.org/10.1016/j.fusengdes.2015.03.024

疎水性白金触媒は水蒸気-水素間水素同位体交換反応やトリチウム酸化の用途にて核融合分野で広く使用されている。疎水性触媒の触媒活性は空気中の水蒸気や水ミストのほかに燃焼反応により生成する水にもほとんど影響されない特徴を持つ。一般的に疎水性触媒は多孔性の疎水性高分子に白金を担持することで作成される。日本はスチレンジビニルベンゼンを疎水性高分子とした疎水性白金触媒をトリチウム水処理システムに採用してきた実績を有する。システム規模低減のためには触媒活性の可能な限りの向上が必要である。二種類の疎水性白金触媒を電子線で照射した場合のトリチウム酸化性能の変化を精査した。両方の触媒とも線量の増加とともに疎水性触媒の触媒活性は向上し、500から1000kGyにて総括反応速度係数はピーク値を示し、それ以降の線量では徐々に低下することを見出した。総括反応速度係数のピーク値は未照射の6倍の値を示した。スチレンジビニルベンゼンは放射線に対する耐久性が強く、この程度の線量では機械的強度に影響はなく、簡易に触媒活性を向上可能な有力な方法であることを見出した。

Chain terminations in the decomposition reactions of chloroethylenes in air through the deposition of alkylperoxy radicals on the wall of an irradiation vessel

箱田 照幸; 小嶋 拓治

Radiation Physics and Chemistry, 74(5), p.302 - 309, 2005/12

https://doi.org/10.1016/j.radphyschem.2005.02.007

内面積に対する体積比(S/V)が異なる照射容器中にクロロエチレンを含む空気を封入し、異なる線量率で電子ビーム及び線照射を行い、クロロエチレンの連鎖分解反応やその停止反応を調べた。その結果、線量率が高い電子ビーム照射の場合には、アルキル過酸化ラジカル同士の反応のみが連鎖停止反応として生じていることがわかった。これに対して、線量率が低い線照射、あるいは大きなS/V値を有する照射容器を用いた場合には、連鎖停止反応としてアルキル化酸化ラジカル同士の反応に加えて、このラジカルの照射容器壁への付着による反応も寄与していることが明らかとなった。

A Modified version of the analytical potential function for the global ab initio ground-state potential energy surface of the BrH system

黒崎 譲; 高柳 敏幸*

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.121 - 125, 2005/04

https://doi.org/10.1016/j.cplett.2005.02.106

BrH系の非経験的に計算された基底状態のグローバルなポテンシャルエネルギー面(PES)についての新しい解析的関数を構築した。これは、以前われわれが発表した1A' PES[Y. Kurosaki, T. Takayanagi, J. Chem. Phys. 119 (2003) 7383]の修正版である。反応H+HBrH+Brとその同位体置換した反応の速度定数を、新しい1A' PESを用いて計算したところ実測値をよく再現した。これはフィットした関数の反応障壁の値1.53kcal molが真の値に非常に近いことを強く示唆している。

水蒸気改質反応用触媒の反応特性(受託研究)

大橋 弘史; 稲垣 嘉之

JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05

JAERI-Tech-2003-046.pdf:3.15MB

炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.1810~3.1910mol/s,反応温度500~900,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。

Analysis of the AGS experiment on mercury target with a moderator and a lead reflector bombarded by GeV energy protons

前川 藤夫; 仁井田 浩二*; 明午 伸一郎; 春日井 好己; 池田 裕二郎; 高田 弘; 猪野 隆*; 佐藤 節夫*; ASTE Collaboration Team

JAERI-Conf 2001-002, p.983 - 991, 2001/03

https://jopss.jaea.go.jp/pdfdata/JAERI-Conf-2001-002-Part1.pdf

MW級の陽子加速器を利用した核破砕中性子源に対する中性子工学計算の妥当性検証に必要なデータ取得を目的とし、米国BNLのAGSシンクロトロンのGeV陽子ビームを入射した鉛反射体付き水銀ターゲットにおける中性子工学実験が行われた。本研究では、この実験の解析をNMTC/JAM、MCNP-4A,MCNPXコード,及びJENDL,LA-150の核データライブラリを用いて行い、これら計算手法の精度評価を行った。その結果、さまざまなしきい放射化反応率、減速材からの熱中性子スペクトルともに、計算値は実験値と約50%以内の精度で一致した。以上から、これらの計算手法は核破砕中性子源の核特性評価において十分な精度があるとの結論を得た。